所属：大阪大学基礎工学研究科太陽エネルギー化学研究センター

概要：CO2またはCO電解還元において、銅系触媒のみが有意な速度かつ高活性に高付加価値物質(C2+化合物)を生成する。CO2およびCOからC2+化合物に至る重要な素反応であるCO二量化反応は、銅表面構造によって大きく左右されることが知られている。本課題では、CI-NEB法を用いて、異なる表面配位数(SCN =9, 8, 7)サイトでのCO二量化反応の活性エネルギーを評価することで、その表面配位数依存性を評価した。その結果、CO二量化後のOCCO中間体は表面配位数が小さいサイト(SCN = 7)よりも大きいサイト(SCN =9, 8)上で安定化され、その後の中間体還元反応が進行すると示唆された。

論文掲載,発表実績:
（学術雑誌掲載論文）

• Nanako Ishihara, Genta Chikatani, Hiroaki Nishijima, Hiro Tabata, Yoko Hase, Yoshiharu Mukouyama, Shuji Nakanishi, Shiho Mukaida,"Developing a design guideline of boronic acid derivatives to scavenge targeted sugars in the formose reaction products using DFT-based machine learning"Chemistry Letters,Vol.53, No.6,upae087,May. 2024
• Keitaro Ohashi, Kosei Nishimura, Kaito Nagita, Takuya Hashimoto, Shoko Nakahata, Takashi Harada, Toshiaki Ina, Shuji Nakanishi, Kazuhide Kamiya,"Size-Dependency of Electrochemically Grown Copper Nanoclusters Derived from Single Copper Atoms for the CO Reduction Reaction",ChemSusChem,e202402576,2025

（国際会議会議録掲載論文）

• Keitaro Ohashi, Kaito Nagita, Takashi Harada, Shuji Nakanishi, Kazuhide Kamiya, "A DFT Study on Single Metal Modified Covalent Organic Frameworks as Electrocatalysts",Electrosynthesis: Light, Life and Materials Perspective, Seoul, Korea, Jun. 2024
• N. Ishihara, G. Chikatani, H. Nishijima, H. Tabata, Y. Hase, Y. Mukouyama, S. Nakanishi, S. Mukaida, "Developing a Design Guideline of Boronic Acid Derivatives to Scavenge Targeted Sugars in the Formose Reaction Products using DFT-based Machine Learning",Electrosynthesis: Light, Life and Materials Perspective, Seoul, Korea, Jun. 2024
• K. Nagita, K. Kamiya, S. Nakanishi, Y. Hamamoto, Y. Morikawa, "CO Hydrogenation Promoted by Oxygen Atoms Adsorbed onto Cu(100)" ,Electrosynthesis: Light, Life and Materials Perspective, Seoul, Korea, Jun. 2024
• Keitaro Ohashi, Kaito Nagita, Takashi Harada, Shuji Nakanishi, Kazuhide Kamiya, "DFT Studies on C–C bond formation mechanism in electrochemical CO2 reduction on single Cu‐Modified Covalent Triazine Frameworks", PRiME 2024, Honolulu, Hawaii, Oct. 2024
• K. Nagita, K. Kamiya, S. Nakanishi, Y. Hamamoto, Y. Morikawa, "CO Hydrogenation Promoted by Oxygen Atoms Adsorbed onto Cu(100) ", PRiME 2024, Honolulu, Hawaii, Oct. 2024
• Keitaro Ohashi, Kosei Nishimura, Kaito Nagita, Takashi Harada, Shoko Nakahata, Toshiaki Ina, Shuji Nakanishi, Kazuhide Kamiya, "Size-Dependency of Electrochemically Grown Copper Nanoclusters Derived from Single Copper Atoms in the CO Reduction Reaction", 8th International Conference on Multifunctional, Hybrid and Nanomaterials, Montpellier, France, Mar. 2025

（国内研究会等発表論文）

• 大橋圭太郎, 神谷和秀, "共有結合性トリアジン構造体を担体に用いた単原子電極触媒", 触媒（Catalysts and Catalysis）, 触媒学会, Vol.66, No.5, p248-253, Oct. 2024
• 入江葉月, 栗原諒, 中曽根空, 中畑祥子, 原田隆史, 中西周次, 神谷和秀, "異種金属ドープ銅ナノ粒子触媒を用いた固体高分子型CO2電解還元", 第14回CSJ化学フェスタ2024, Oct. 2024
• 入江葉月, 名木田海都, 大橋圭太郎, 中西周次, 神谷和秀, "異種金属ドープ銅ナノ粒子におけるCO2電解還元でのC-C結合生成メカニズムの第一原理解析", 電気化学会第92回大会, Mar. 2025
• 栗原諒，名木田海都，原田隆史，中西周次，神谷和秀, "テトラアルキルアンモニウムカチオン水溶液中でのCO2電解によるC2+生成とその反応メカニズム解析", 電気化学会第92回大会, Mar. 2025